[Alegun]

Например

Код:

procedure TForm1.FormKeyDown(Sender: TObject; var Key: Word;
  Shift: TShiftState);
begin
 if Key = VK_RETURN then Button3.Perform(BM_SETSTATE, 1, 0);
end;

procedure TForm1.FormKeyUp(Sender: TObject; var Key: Word;
  Shift: TShiftState);
begin
 if Key = VK_RETURN then Button3.Perform(BM_SETSTATE, 0, 0);
end;

только KeyPreview у формы в true установить не забыть