[Nyctos Kasignete]

По событию OnMouseUp на кнопке проверяйте содержимое параметра Shift.

Код:

procedure TForm1.Button1MouseUp(Sender: TObject; Button: TMouseButton;
  Shift: TShiftState; X, Y: Integer);
begin
  if (ssCtrl in Shift) and (ssAlt in Shift) then
    ShowMessage('AAAAAAAAA!!!!'); 
end;