[Страдалецъ]

Можно делать двумя путями. Можно как вы и хотите по нажатию кнопки:

Код:

procedure TForm17.Button1Click(Sender: TObject);
begin
 ValueListEditor1.Values['Key1'] := Edit1.Text;
 ValueListEditor1.Values['Key2'] := Edit2.Text;
 ValueListEditor1.Values['Key3'] := Edit3.Text;
 ValueListEditor1.Values['Key4'] := Edit4.Text;
end;

а можно, при изменении текста в любом из едитов писать сразу и в ValueListEditor:

Код:

procedure TForm17.Edit1Change(Sender: TObject);
begin
 if TEdit(Sender).Name = 'Edit1' then ValueListEditor1.Values['Key1'] := Edit1.Text;
 if TEdit(Sender).Name = 'Edit2' then ValueListEditor1.Values['Key2'] := Edit2.Text;
 if TEdit(Sender).Name = 'Edit3' then ValueListEditor1.Values['Key3'] := Edit3.Text;
 if TEdit(Sender).Name = 'Edit4' then ValueListEditor1.Values['Key4'] := Edit4.Text;
end;